近日，我室研究生孙滔璐（第一作者）和王国祥研究员（通讯作者）在期刊Applied Physics Letters上发表了题为“Effect of Al2O3 capping layer on the crystallization behavior of optical Sb₂S₃ films”的文章，文章链接：https://dol.org/10.1063/5.0320836。

       随着片上光计算、可重构光互连与非易失光子存储技术快速发展，低损耗、高稳定的新型相变材料成为突破传统电子器件带宽与速度瓶颈的关键。Sb₂S₃作为新一代低损耗硫系相变材料，在通信波段具备高折射率对比度与极低消光系数，在超分辨光存储、微型传感器与集成光子回路中极具应用潜力。然而，纳米尺度下Sb₂S₃薄膜极易氧化，高温退火时晶界优先被氧渗透，形成杂相并破坏结构完整性，严重制约器件寿命与稳定性，成为其走向实用化的核心瓶颈。

       尽管Sb₂S₃具备优异的光学相变特性，但其纳米尺度下的结晶稳定性与界面氧化问题仍缺乏系统研究。随着器件不断微型化，界面效应占据主导，纯Sb₂S₃薄膜在300℃退火时会同时发生剧烈结晶与氧化，形成杂相并破坏结构完整性，难以满足高性能光电器件的长期稳定工作需求。因此，如何在实现可控结晶的同时，从根源上抑制氧化、保持结构与组分均匀，成为Sb₂S₃基光电材料必须解决的关键科学问题。

       为突破上述难题，本研究采用Al₂O₃覆盖层界面工程策略，系统揭示了Sb₂S₃薄膜的氧化机制与结晶调控规律。实验结果表明，300℃退火时，无保护层的纯Sb₂S₃薄膜会在晶界处形成“珠链状”Sb₂O₃氧化产物，氧气沿晶界扩散并驱动Sb元素偏聚，最终形成Sb₂S₃与Sb₂O₃双相共存结构。而在Al₂O₃/Sb₂S₃异质结薄膜中，Al₂O₃层可高效阻隔氧气侵入，退火后仅保留纯相Sb₂S₃晶体，结构致密均匀、无氧化杂相，结晶度与稳定性显著提升。当温度升高至350℃时，薄膜发生热扩散主导的结构转变，单质Sb纳米晶弥散嵌入Sb₂S₃基体，形成特殊双相共存结构，如图1、图2所示。

图1. 退火过程中Al₂O₃对Sb₂S₃薄膜的物相及微观结构调控示意图

图2. 350℃退火后 Al₂O₃/Sb₂S₃薄膜的微观结构表征：(a, b) 明场透射电子显微镜（BF-TEM）图像；(c) 从(b)中黄色矩形区域获取的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)放大图像；(d) 扫描透射电子显微镜高角环形暗场(STEM-HAADF)图像；(e) (d)图对应的Sb元素(绿色)分布；(f) (d)图对应的S元素(红色)分布。

       微观机制研究证实，Sb₂S₃的氧化源于氧沿晶界优先渗透、Sb原子迁移与阴离子交换引发的相分离；而Al₂O₃异质界面能够有效阻断氧扩散，同时调控结晶路径，在抑制氧化的同时保证结构完整性。该研究直观阐明了界面调控、抗氧化与结晶行为之间的构效关系，为硫系纳米相变薄膜的结构设计与性能优化提供了普适性策略。

       本研究通过Al₂O₃覆盖层精准调控，成功解决了Sb₂S₃光学薄膜高温易氧化、结晶不可控的难题，明确了异质界面在提升结构稳定性中的关键作用。研究成果不仅为Sb₂S₃基光电器件的设计、工艺优化与寿命延长提供重要支撑，也将推动低损耗非易失光子器件在光存储、近红外探测、片上光计算等领域的实用化发展，为下一代高性能集成光电芯片提供关键材料与技术基础。